O espólio é composto por documentação (originais e cópias) que abrange a atividade pessoal e política de José Carlos Horta.

No âmbito da sua atividade pessoal, o espólio inclui materiais biográficos de José Carlos Horta, sobretudo fotocópias de documentação recolhida em arquivos nacionais, com o propósito de reconstituir o seu percurso político. Contém também imprensa e recortes de imprensa internacional (1980-1990), bem como correspondência pessoal, com destaque para a correspondência familiar (1961-1976) e uma riquíssima correspondência com Viriato da Cruz (1961-1972).

No âmbito da sua atividade política, o espólio reúne documentação produzida e acumulada por José Carlos Horta ao longo do seu percurso militante.
Inclui documentos de organizações transnacionais, como a União Geral de Estudantes da África Negra (UGEAN) - da qual Horta foi uma das principais figuras -, nomeadamente correspondência, documentação interna e publicações periódicas (1960-1968). Contém também documentação relativa à Conferência das Organizações Nacionalistas das Colónias Portuguesas (1961-1965), incluindo estatutos, resoluções, discursos e publicações periódicas, assim, como publicações periódicas e recortes de imprensa de caráter transnacional (1962-1968).

Contém ainda documentação de movimentos políticos nacionais, abrangendo os contextos moçambicano, angolano, guineense e português.

No que diz respeito a Moçambique, reúne documentos de várias organizações políticas, nomeadamente da UDENAMO (1961-1965), FRELIMO (1962-1973) e COREMO (1964-1972). Inclui também, embora em menor quantidade, documentação de outras organizações como a UNEMO (1967), FUNIPAMO (1963), CEML (1962-1965), RENAMO (1981-1983), MONAMO (1979?) e FUMO (1978-1980). Estão igualmente presentes documentos relacionados com o domínio colonial português, o contexto da guerra de libertação e o período pós-independência (1962-1979).

Relativamente a Angola, o espólio inclui documentação do MPLA (1960-1963), sobretudo no âmbito da sua atividade político-diplomática, com especial destaque para o período em que José Carlos Horta exerceu funções como conselheiro político (1960-1961). Estão também representadas outras organizações angolanas, como a UPA (1962), LGTA (1962), ELNA (1962), FDLA (1963) e GRAE (1964-1965). Destaca-se ainda a documentação relativa à Guiné, produzida maioritariamente pelo PAIGC (1961-1964), incluindo estatutos, comunicados, documentos militares e diplomáticos, publicações periódicas e recortes de imprensa.

Por fim, inclui também documentação relativa a movimentos políticos no contexto português, nomeadamente o PCP (1970), a FAP (1965), o OCMLP (1968) e o CMLP (1964-1965). Assim como exemplares do Boletim "Notícias de Portugal" (1966), editado pelo Secretariado Nacional de Informação.